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內容簡介: |
国际社会广泛关注CO2减排,利用绿氢将CO2加氢转化为甲醇、甲烷、低碳烯烃等产品,既可实现CO2资源化,又可减排CO2,具有重要战略意义。《二氧化碳加氢》共分为9章,主要内容包括:CO2加氢技术概论,CO2加氢催化剂的制备、表征和评价方法,CO2加氢制甲烷、甲醇、低碳烯烃、汽油及其他产物,新兴CO2加氢技术,总结与展望。书中简要介绍了CO2加氢制备上述产物的背景、现有催化剂研究进展及工业化进展,内容简明扼要、通俗易懂,重难点突出。本书可作为碳中和相关领域从业人员在CO2资源化利用方面的入门参考书,也可作为高等学校化学、化工、环境及相关专业学生的教材。
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關於作者: |
叶闰平,南昌大学特聘教授。研究方向为工业催化,稀土催化加氢,低碳分子(CO/CO,/CH/CH,OHC,H)催化转化。长期致力于稀土催化材料的设计制备、反应机理、产业化及其在环境与能源化工领域的应用基础研究,为煤炭高效清洁利用和C0,资源化升级提供关键技术和理论基础,作为科研骨干参与了新一代煤制乙二醇千吨级工业催化剂的研发。已发表高水平SCI论文80余篇(包含4篇ESI高被引论文),其中在Angewandte ChemieInternational Edition, Nature Communications(3),ACS Catalvsis(2篇),Applied Catalysis B: Ervironmental (2篇)JourmalofCatalysis(3篇),Chemical Engineering Joumal等期刊上发表SCI论文30余篇,被引用2700余次,H因子25;授权中国发明专利5项;参与编写-部《催化理论与计算》教材。
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目錄:
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第1章 CO2加氢技术概论 001
1.1 CO2加氢技术背景 001
1.2 CO2加氢技术原理 002
1.2.1 CO2加氢产 C1 产物的反应机理 003
1.2.2 CO2加氢产 C2 产物的反应机理 003
1.2.3 CO2加氢产高碳醇的反应机理 006
1.3 CO2加氢技术挑战和展望 007
1.3.1 CO2加氢技术挑战 007
1.3.2 CO2加氢技术展望 008
第2章 CO2加氢催化剂的制备、表征和评价方法 012
2.1 CO2加氢催化剂的制备方法 012
2.1.1 浸渍法 012
2.1.2 蒸氨法 013
2.1.3 溶胶-凝胶法 013
2.1.4 溶剂热法 013
2.1.5 物理混合法 014
2.2 CO2加氢催化剂的表征方法 014
2.2.1 常规表征方法 014
2.2.2 新兴表征方法 018
2.3 CO2加氢催化剂的评价方法 020
2.3.1 反应釜评价 020
2.3.2 固定床评价 021
第3章 CO2加氢制甲烷 022
3.1 CO2加氢制甲烷研究背景 022
3.2 CO2加氢制甲烷催化剂研究进展 024
3.2.1 Ru 基催化剂 024
3.2.2 Pt 基催化剂 027
3.2.3 Co 基催化剂 029
3.2.4 Ni 基催化剂 032
3.3 CO2加氢制甲烷展望 048
第4章 CO2加氢制甲醇 058
4.1 CO2加氢制甲醇研究背景 058
4.2 CO2加氢制甲醇催化剂研究进展 060
4.2.1 Cu 基催化剂 060
4.2.2 Pd 基催化剂 076
4.2.3 In 基催化剂 078
4.2.4 Ag 基催化剂 082
4.3 CO2加氢制甲醇工业化应用进展 083
第5章CO2加氢制低碳烯烃 092
5.1 CO2加氢制低碳烯烃研究背景 092
5.2 CO2加氢制低碳烯烃催化剂研究进展 094
5.2.1 FTS 路线的直接加氢催化剂 094
5.2.2 甲醇路线的双功能催化剂 109
5.3 CO2加氢制低碳烯烃工业化应用进展 124
第6章 CO2加氢制汽油 133
6.1 CO2加氢制汽油研究背景 133
6.2 CO2加氢制汽油催化剂研究进展 134
6.2.1 FTS 路线的直接加氢催化剂 135
6.2.2 甲醇路线的双功能催化剂 143
6.3 CO2加氢制汽油工业化应用进展 153
第7章 CO2加氢制其他产物 160
7.1 CO2加氢制甲酸 160
7.1.1 CO2加氢制甲酸的热力学因素 160
7.1.2 CO2加氢制甲酸的催化剂研究进展 160
7.1.3 CO2加氢制甲酸的反应机理 168
7.2 CO2加氢制一氧化碳 171
7.2.1 研究背景 171
7.2.2 蛋黄@蛋壳结构的 ZnCoSiOx 复合材料 172
7.2.3 核@壳结构向双壳层中空结构的转变 173
7.2.4 水热处理对材料结构性能的影响 176
7.2.5 小结与展望 184
7.3 CO2加氢制乙醇及多碳醇 184
7.3.1 研究背景及进展 184
7.3.2 贵金属负载型催化剂 185
7.3.3 非贵金属负载型催化剂 186
7.3.4 小结与展望 187
7.4 CO2加氢制二甲醚 188
7.4.1 研究背景 188
7.4.2 双功能 CuZnZr/FER 催化剂的制备 189
7.4.3 混合催化剂的催化性能及影响因素 189
7.4.4 反应机理研究 196
7.4.5 反应机理示意图 199
7.4.6 小结与展望 200
第8章 新兴CO2加氢技术 210
8.1 电催化 CO2还原技术 210
8.1.1 研究背景 210
8.1.2 CO2RR 测试体系 212
8.1.3 CO2RR 评价参数 212
8.1.4 CO2RR 反应机理 213
8.1.5 CO2RR 还原催化剂 216
8.1.6 小结与展望 217
8.2 光热 CO2加氢技术 218
8.2.1 研究背景 218
8.2.2 光热 CO2加氢技术综述 220
8.2.3 小结与展望 223
8.3 等离子体催化 CO2加氢技术 225
8.3.1 研究背景 225
8.3.2 等离子体催化 CO2加氢制 CO 227
8.3.3 等离子体催化 CO2加氢制 CH3OH 229
8.3.4 等离子体催化 CO2加氢制 CH4 230
第9章 总结与展望 245
9.1 基于甲醇反应的 CO2加氢 245
9.2 基于费-托合成的 CO2加氢 247
9.3 CO2加氢催化剂的设计展望 249
致谢 255
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內容試閱:
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2020年9月22日,国家主席在第七十五届联合国大会上宣布,中国力争2030年前二氧化碳(CO2)排放达到峰值,努力争取2060年前实现碳中和。面对“双碳”目标,实现碳减排的大方向是发展可再生能源,进一步利用可再生能源获得氢源。在此基础上,开发低成本且高效率的CO2捕集、浓缩和运输技术,可靠的封存技术,以及下游CO2利用技术(CCUS),既能实现碳减排,又能获得能源和化学品。为此亟需发展CO2资源化利用技术,即将CO2转化为其他燃料、化学品、生物质等资源,其中利用绿电催化分解水产生氢气(H2),然后与CO2加氢反应生成甲烷、甲醇、乙醇、低碳烯烃、汽油、柴油和航空煤油等高附加值产品的CO2加氢技术,是国际前沿的热点和难点研究课题之一。
CO2加氢技术始于20世纪初,1902年法国科学家Sabatier等人发现了CO2加氢生成甲烷的反应,但受限于国际大环境及科学技术的发展,CO2加氢技术发展缓慢。直到近几十年来,过量的CO2排放带来一系列环境和社会问题,CO2资源化利用尤其是CO2加氢技术逐渐被广泛研究和报道。
CO2加氢制甲醇等化学品和液体燃料是实现CO2资源化利用的重要途径之一,有助于实现“双碳”目标,如何设计高效CO2加氢催化剂是化学和化工学科研究热点和难点问题之一。但是,受限于CO2分子动力学惰性及CO2加氢反应热力学平衡限制等特点,高性能催化剂的设计依然是实现该过程大规模工业应用的重要挑战。本书从CO2加氢催化剂的设计、制备、表征、评价、反应原理、构效关系及其工业化应用等综合角度深入剖析了CO2加氢技术,对该领域的发展具有重要的学术价值和深远的学术意义。今后,人工智能、材料设计、表征测试等多方面的技术进步,将推动CO2加氢技术往更深层次发展,有助于实现碳中和目标。
作者近年来一直从事新型绿色CO2加氢催化剂的研发并取得一系列的研究成果,设计了一系列新型绿色Ni基、Cu基和Fe基等催化剂应用于CO2加氢反应,研究了C—O键解离、C—O键非解离、C—C键偶联等机理。为此本书基于作者近年来的研究成果展开介绍,主要包括以下内容。
首先是CO2加氢技术概论(第1章),简要介绍CO2加氢的研究背景和反应机理等;然后是CO2加氢催化剂的制备、表征和评价方法(第2章),从实验和工业应用角度介绍了CO2加氢催化剂的制备、表征和评价方法,有助于读者了解传统和最新的CO2加氢催化剂的实验方案。本书中间主体部分按CO2加氢产物分类,分别介绍了CO2加氢制甲烷(第3章)、甲醇(第4章)、低碳烯烃(第5章)、汽油(第6章)和其他产物(第7章)的研究背景、研究进展和展望,大部分内容结合了作者所研究的催化体系,阐述了CO2加氢生成不同产物的催化剂的构效关系,既有利于读者掌握最新的催化剂研究进展,又有利于读者具体了解如何设计催化剂。相比于传统的CO2加氢技术,本书还介绍了新兴CO2加氢技术(第8章),例如电催化CO2还原技术、光热CO2加氢技术和等离子体催化CO2加氢技术,有利于读者了解新兴CO2加氢技术促进碳中和的进展,从而掌握该学科发展动向。最后,作者进行了总结和展望(第9章),阐述了CO2加氢技术面临的挑战和未来的发展方向。
本专著由南昌大学叶闰平著,本书得到了江西省“双千计划”项目(jxsq2023101072)、江西省自然科学基金杰出青年项目(20232ACB213001)、国家自然科学基金(22005296)、江西省自然科学基金青年项目(20224BAB213015) 的支持。在撰写过程中,参阅了国内外相关文献,并得到了南昌大学张荣斌教授和冯刚教授指导,以及张义焕、陈小寒、胡飞扬、张冲、胡译之、孙学明、熊城、王雪梅、管彤、邓浩、黄诗权、刘栋、张敏、王昕尧、涂子傲、金诚开、胡鸿林等人的帮助和支持,在此一并表示衷心的感谢。
由于编者水平有限,书中难免存在不足之处,恳请各位专家和读者不吝赐教,批评指正。
叶闰平
2024年1月
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